單相雙金屬鎳鈷硫化物：鋅空電池陰極材料及水裂解電催化劑

張景彥，白小婉，王彤彤，文曉，奚品賢，王金蘭，高大強，王約翰*2通過密度泛函理論計算，得到了控制oer反應動力學的快速決策步驟。本文制備的鎳鈷硫化物分別作為oer、orr和hers催化劑，用自組裝鋅空氣電池驅動水分解反應。

本文制備的鎳鈷硫化物分別作為oer、orr和hers催化劑，用自組裝鋅空氣電池驅動水分解反應。

鋅空電池能源系統(tǒng)的最大挑戰(zhàn)仍然是尋找高效、廉價和長期穩(wěn)定的電催化劑，以加速氧還原（orr）和氧沉淀（oer）的兩個半反應動力學。研究表明，許多單金屬過渡金屬硫化物具有良好的催化活性，但大多只對oer或oer具有單一的催化活性，不能滿足雙功能催化劑的要求。另一方面，它的催化活性受到弱導電性和活性中心的限制。

蘭州大學高大強教授和新加坡國立大學john wang教授課題組通過簡單的水熱法和一步硫化法制備了單相雙金屬硫化鎳鈷。雙金屬結構可以提供更多的活性位點。同時，由于雙金屬的協(xié)同作用，降低了oer過程中關鍵步驟的勢壘，加快了oer的催化反應速度，在鋅空電池中表現(xiàn)出高效的催化活性。

圖 e鎳鈷硫催化劑的相結構和形貌。（a， b）x射線衍射，（c）拉曼光譜，（d， e）掃描電鏡和透射電鏡形貌，（f， h）透射電鏡高分辨率，（g）能譜，（i）元素分布

本文制備的硫化鎳鈷具有與金屬型二硫化鈷相同的單相結構。由于第二個金屬原子的引入，其晶格常數(shù)發(fā)生了變化。

從sem和tem可以看出，它是一種邊緣生長納米線的納米片。eds結果表明，硫化鎳鈷中鎳與鈷的原子比為1，表明鎳鈷占相結構的一半。

圖2鎳鈷硫催化劑的OER性能。（a）極化曲線，（b） 塔菲爾斜率，（c）電化學阻抗譜，（d）雙電層電容，（e）電流-時間穩(wěn)定曲線，（f）OER過程中四個步驟的速度確定步驟，（g）OER過程中四個步驟的示意圖

如圖2所示，雙金屬鎳鈷硫化物比純二硫化鈷和二硫化鎳具有更好的催化活性，在相同電流密度下所需的過電位較低。其塔菲爾斜率僅為58mv\/dec，低于商用ir\/c。

由于具有相同雙金屬協(xié)效果的ni-co-s催化劑的界面轉移阻力得到有效降低，雙層催化劑的電容比二硫化鎳大一倍以上。同時，鎳鈷硫催化劑具有良好的穩(wěn)定性。

圖3鎳鈷硫催化劑的ORR性能。（a）極化曲線，（b）氧飽和度和氮飽和度下的循環(huán)伏安曲線，（c）鎳鈷硫催化劑不同轉速下的極化曲線，（d）環(huán)板電極1600rpm下的極化曲線，（e）J=10mA\/cm~2下過電位和半波電位的差

如圖3所示，鎳鈷硫催化劑使ORR過程成為一個快速的四電子過程。在電流密度為10ma\/cm~2時，半波電位和過電位的差值僅為0.79v

圖4采用鎳鈷硫催化劑的液態(tài)鋅空氣電池的性能。（a）鋅空氣電池原理圖，（b） 開路電位，（c）功率密度曲線，（d， e）充放電循環(huán)曲線，（f）比容量，（g， h）鎳鈷硫作為鋅空氣電池正極材料，可使紅光二極管點亮，為電子表提供電能。

采用鎳鈷硫催化劑作為液鋅空氣電池負極材料時，電池的開路電位可保持在1.47v，功率密度可達152.7mw\/cm~2。當電流密度為2ma\/cm~2時，充放電循環(huán)可持續(xù)480h，當電流密度為5ma\/cm~2時，電池的比容量為842mah\/gzn。這些結果充分顯示了ni-co-s催化劑的優(yōu)良催化活性。

圖5（a）HER極化曲線，（b）相應的塔菲爾斜率，（c）自組裝鋅空氣電池驅動的水裂解反應實驗示意圖，（d）總水解曲線，（e）析氫、析氧反應物理圖，（f）產(chǎn)氫、產(chǎn)氧隨時間變化圖

在她看來，鎳鈷硫催化劑仍然比二硫化鈷和二硫化鎳更有效。因此，研究人員設計了一個由中液態(tài)鋅空電池（圖4）驅動，同時使用鎳鈷硫催化劑作為陰極和陽極催化劑的水裂解系統(tǒng)，如圖5所示。

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